La diocesi di Caltagirone fu creata nel 1818 nel quadro del concordato tra Santa Sede e Regno delle due Sicilie. Fino a questa data la città era stata sede del Vicariato foraneo dipendente dall'Arcidiocesi di Siracusa.

L'archivio, che ha sede presso il Seminario vescovile, conserva documenti dal XVII al XX secolo suddivisi in 417 buste e il suo ordinamento si deve all'opera di diversi sacerdoti